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第一作者：陈凯，王嘉欣
通讯作者：褚克
单位：兰州交通大学

研究背景

电催化NO还原合成NH3（NORR）有望同时实现有害氮氧化物减排和绿色氨合成。然而，复杂的五电子NORR过程受到缓慢动力学和竞争性副反应（包括析氢反应）的影响。因此，迫切需要开发高效的催化剂来提高NORR的转化效率。单原子催化剂（SACs）由于其高原子利用率和可调控的电子/配位结构，已在电催化领域引起了广泛关注。最近的实验和理论研究表明，钨（W）单原子可以作为电子反馈给体，有效激活含氮分子，这表明W单原子催化剂对NORR具有巨大的潜力。另一方面，非晶材料由于其具有丰富的缺陷结构，为固定金属原子并引发强烈的金属−基底相互作用提供了理想的平台。因此，将W单原子锚定在非晶基底的内部/表面上可能是构建高效稳定的NORR催化剂的可行策略。

工作介绍

近日，来自兰州交通大学的褚克教授课题组在Nano Letters上发表了题为“Self−Tandem Electrocatalytic NO Reduction to NH3 on a W Single−Atom Catalyst”的研究文章。文章设计了MoO3非晶纳米片锚定单原子W（W1/MoO3−x）作为高活性和耐久性的NORR催化剂。理论计算和原位试验揭示了W1/MoO3−x中W1−O5基团的双重功能：（1）促进NO分子的活化和质子化，以及（2）促进H2O的解离，同时抑制*H的二聚化，增加NORR过程中的质子供应，最终在W1/MoO3−x上实现自串联NORR机制，极大地促进了NORR过程。得益于这一机制，W1/MoO3−x的NH3法拉第效率为91.2%，NH3产率为308.6 μmol h−1 cm−2，超过了大多数先前报道的NORR催化剂。

图文解析

要点一：高性能的新NORR催化剂。将W单原子锚定在非晶MO3基底上，催化剂的NH3法拉第效率为91.2%，NH3产率为308.6 μmol h−1 cm−2，超过了大多数先前报道的NORR催化剂。

要点二： 高效的新NORR催化机制。通过理论计算和原位电化学实验，揭示了W1/MoO3−x优越的NORR性能来源于其自串联机制，即W1/MoO3−x中的W1−O5基团具备双重功能：（1）促进NO分子的活化和质子化，以及（2）促进H2O的解离，同时抑制*H的二聚化，增加NORR过程中的质子供应。

图1. W1/MoO3−x的形貌表征。（图片来源：Nano Letters）

图2. W1/MoO3−x的结构表征。（图片来源：Nano Letters）

图3. W1/MoO3−x的NORR性能测试。（图片来源：Nano Letters）

图4. W1/MoO3−x的NORR性能的DFT理论计算。（图片来源：Nano Letters）

图5. 电化学原位光谱分析W1/MoO3−x的NORR行为。（图片来源：Nano Letters）

文章链接：

Chen, K, Wang, J, Zhang, H, Ma, D, Chu, K*. Self−Tandem Electrocatalytic NO Reduction to NH3 on a W Single−Atom Catalyst.

Nano Lett.2023, 23 (5), 1735−1742.

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c04444

邀稿

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