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丁二腈（SN）基塑料晶体电解质（PCEs）因其出色的电化学性能而在固态锂金属电池（LMB）中显示出巨大的前景。然而，受限于SN的低机械强度，SN基PCEs难以作为独立的自支撑电解质薄膜，这严重限制了其实际应用。

近日，苏州大学孙旭辉教授、张浩博士和常熟理工学院彭明发副教授合作通过一种简便的相分离方法，提出了一种SN调控的聚（偏氟乙烯-共六氟丙烯）（PVDF-HFP）多孔宿主，作为解决这一问题的有希望的策略，这使得高性能的双盐SN基PCE（命名为DPCE）成为可能。所制备的宿主同时提供了均匀的多孔网络和强大的机械支撑，这便于均匀地容纳DPCE，并增加了DPCE的强度以限制枝晶生长。因此，得益于这种高效的宿主，在电流密度为0.1 mA cm-2的情况下，采用DPCE组装的锂对称电池显示出卓越的长期稳定性，时间超过1200小时。此外，组装的磷酸铁锂电池在室温下2C的条件下循环700次后容量保持率高达99.3%，显示出开发高性能固态LMB的巨大潜力。

文章要点：

1. 受相分离法是一种简单可控的合成多孔膜技术的启发，这项工作首次提出在相分离过程中以SN作为PVDF-HFP的新型高沸点非溶剂，以为SN基PCEs构建结构可调的多孔支撑宿主。

2. 通过调整SN和PVDF-HFP的重量比，可以达到机械强度和孔网均匀性的平衡。此外，为了提高SN和锂金属的界面相容性，利用由LiTFSI和LiBOB组成的双盐体系作为Li+源。

3. 总的来说，在0.1 mA cm-2的条件下，由该宿主支持形成的双盐SN基PCE（DPCE）有效抑制了锂对称电池的锂枝晶形成，从而循环时间长达1200小时。同时，组装的Li|LiFeO4（LFP）电池在室温下2 C的容量为121.5 mAh g-1，并且具有卓越的长期循环稳定性，循环700次后容量保持率为99.3%。

4. 这种微妙的多孔聚合物宿主设计有望被扩展到其他需要支持宿主的固态电池系统的电解质上。

图1 材料制备及表征

图2 LiTFSI-LiBOB双盐体系对SN/锂金属界面的影响

图3 DPCE的电化学性能

图4 全电池性能

图5 对称锂电池性能

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原文链接：
https://doi.org/10.1002/adfm.202213211

来源：高分子科学前沿

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